| 摘 要： | 通过离子交换法合成了兼具很高的NO_x转化率和N_2选择性的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,分别在700℃与800℃条件下对催化剂进行了16 h的高温水热老化处理,比较了水热老化前后催化剂的NO_x转化率、N_2选择性、NH_3吸附性能,分析了水热老化对Cu-SSZ-13分子筛催化剂NH_3-SCR性能的影响。采用XRD、BET、SEM等方法对催化剂进行了表征,并进一步利用in situ DRIFTS对老化前后的催化剂进行NH_3/NO吸附与反应的机理研究。结果表明:高温水热老化使得Cu-SSZ-13分子筛催化剂结晶度变差,比表面积及孔容减少;700℃老化处理后, Cu-SSZ-13分子筛催化剂仍具有较好的催化活性,并较好保留了分子筛的骨架结构,而800℃老化后,催化剂活性明显降低,催化剂骨架坍塌,表面生成较多减少催化剂活性位点的Cu_xO物种;高温水热老化使得催化剂上吸附于Br?nsted酸性位点上NH_3减少,更多的NH_3以分子态吸附于催化剂表面,但总NH_3吸附量随着水热老化温度的升高而减少;同时,高温水热老化使得催化剂的NO吸附能力降低,但大部分吸附在催化剂表面的NO均被氧化为硝酸盐,且反应生成的各类硝酸盐占比同新鲜催化剂表面NO氧化反应后生成的硝酸盐比例基本相同,可见水热老化并未使Cu-SSZ-13分子筛催化剂的催化机理发生改变,为进一步改善催化剂的水热老化性能提供了可能。
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